

版權說明:本文檔由用戶提供并上傳,收益歸屬內容提供方,若內容存在侵權,請進行舉報或認領
文檔簡介
1、醋酸甲酯加氫制乙醇的工藝路線極具競爭力,具有廣闊的發(fā)展前景。銅基催化劑是目前應用于該生產工藝最有前景的催化劑,但催化劑存在銅自身活性低、高溫條件下容易團聚燒結的缺陷。如何提高催化劑的活性、抑制銅團聚燒結是研究的熱點。本文采用密度泛函理論,構建Cu/SiO2和Cu/ZnO負載型催化劑模型,系統(tǒng)研究了催化劑的性質,對比考察了兩種載體對Cu團簇團聚燒結抑制的獨特作用;計算了反應關鍵物種在催化劑表面的吸附性質;探究了銅的尺寸效應和結構效應對催化
2、反應的影響機制。本研究工作旨在為提高催化劑的活性及改善催化劑團聚燒結提供理論指導。
采用密度泛函理論分別計算了3個銅原子(Cu3)、4個銅原子(Cu4)、5個銅原子(Cu5)和13個銅原子(Cu13)的銅團簇最穩(wěn)定的構型,并對它們的結構和性質進行了系統(tǒng)研究??芍狢u3、Cu4和Cu5最穩(wěn)定的構型分別為正三角形、菱形和等腰梯形,以上三種構型皆為二維。Cu13團簇最穩(wěn)定的構型為雙分子層。構型的平均鍵長和結合能隨著團簇尺寸的增加而遞
3、增,結構也愈加穩(wěn)定?;谝陨涎芯?,建立了一系列不同尺寸銅團簇的Cu/SiO2和Cu/ZnO模型,深入研究了銅團簇在載體上的遷移與團聚。結果表明,ZnO載體能夠有效抑制銅團簇的聚集長大;與Cu/SiO2相比,Cu/ZnO具有更佳的催化性能;隨著銅團簇尺寸的增加,團簇自身銅-銅原子之間的相互作用增強,這種相互作用與團簇和載體之間的相互作用形成了競爭關系。
分析關鍵反應物種在Cu4/ZnO催化劑表面的吸附性質,發(fā)現(xiàn)醋酸甲酯、甲氧基、
4、乙酰基與Cu4/ZnO催化劑均形成了化學吸附,氫氣與Cu4/ZnO催化劑則形成了物理吸附。醋酸甲酯和氫氣共吸附時,二組分之間的相互作用有利于加氫反應的進行。乙?;图籽趸?Cu4/ZnO催化劑表面上共吸附時,二者不斷遷移,分別與催化劑表面相互作用。
本文進一步計算了醋酸甲酯加氫制乙醇反應速度控制步驟即乙?;託渖梢胰┓謩e在Cu13、Cu(111)和Cu(211)表面的反應熱和反應能壘,探究銅的尺寸效應和結構效應對催化活性的
溫馨提示
- 1. 本站所有資源如無特殊說明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請下載最新的WinRAR軟件解壓。
- 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請聯(lián)系上傳者。文件的所有權益歸上傳用戶所有。
- 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁內容里面會有圖紙預覽,若沒有圖紙預覽就沒有圖紙。
- 4. 未經(jīng)權益所有人同意不得將文件中的內容挪作商業(yè)或盈利用途。
- 5. 眾賞文庫僅提供信息存儲空間,僅對用戶上傳內容的表現(xiàn)方式做保護處理,對用戶上傳分享的文檔內容本身不做任何修改或編輯,并不能對任何下載內容負責。
- 6. 下載文件中如有侵權或不適當內容,請與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
- 7. 本站不保證下載資源的準確性、安全性和完整性, 同時也不承擔用戶因使用這些下載資源對自己和他人造成任何形式的傷害或損失。
最新文檔
- 醋酸甲酯加氫制備乙醇銅基催化劑的研究.pdf
- 醋酸乙酯加氫制乙醇催化劑的研究.pdf
- 鈰基催化劑催化氧化的密度泛函理論研究.pdf
- 草酸二甲酯加氫制乙醇酸甲酯銀基催化劑的研究.pdf
- 鈰基催化劑上甲醛催化氧化的密度泛函理論研究.pdf
- 金鈰催化劑的密度泛函理論研究.pdf
- 醋酸甲酯加氫制乙醇的研究.pdf
- 39742.鋁基催化劑氟化反應的密度泛函理論研究
- 草酸二甲酯加氫制乙二醇銅基催化劑研究.pdf
- 甲醛在金鈰基催化劑上的催化氧化密度泛函理論研究.pdf
- 草酸二甲酯加氫制乙醇酸甲酯銀基雙金屬催化劑的研究.pdf
- 醋酸甲酯加氫制備乙醇Cu-SiO2催化劑的改性研究.pdf
- 金屬摻雜與負載型鈰基催化劑的密度泛函理論研究.pdf
- AlAu合金團簇催化劑的密度泛函理論研究.pdf
- 甲胺和甲烷在不同催化劑表面裂解的密度泛函理論研究.pdf
- 草酸二甲酯加氫制乙二醇銅基催化劑助劑的研究.pdf
- 鈰基催化劑結構及拉曼光譜的密度泛函理論研究.pdf
- 醋酸甲酯加氫制醇Cu-Zn-Al催化劑的性能研究.pdf
- 醋酸加氫制乙醇PtSn-SiO2催化劑研究.pdf
- 草酸二乙酯選擇性加氫制乙醇負載型銅基催化劑的研究.pdf
評論
0/150
提交評論