雙光子分子材料的光限幅特性研究.pdf

1、目前，伴隨著超短超強脈沖激光技術迅猛發(fā)展，大量具有良好光學特性的有機分子材料和高分子化合物的不斷出現，從而使激光脈沖與有機分子相互作用的研究進入了一個新的領域。這些有機分子材料的非線性光學性質得到了大量的應用，包括雙光子吸收等。本文將重點研究具有雙光子吸收特性的有機分子材料與激光的相互作用以及產生的光限幅效應。
　　4，4’-二(二苯基氨基)苯乙烯(BDPAS)與4，4’-二(二正丁胺基)二苯乙烯(BDBAS)分子具有較強的非線性

2、光學性質，受到實驗工作者的廣泛關注并得到了很多有意義的實驗結果。本文以BDPAS與 BDBAS作為研究對象，分別研究了超短脈沖(fs)與長脈沖(ns)在該分子中傳播時發(fā)生的相互作用以及產生的光限幅效應。在GAUSSIAN-03程序包下，我們首先利用采用基于ab initio理論水平的DFT/B3LYP方法，選擇6-31G*基組作為基矢，對這兩個分子結構進行優(yōu)化與電子結構的計算，進一步利用含時密度泛函理論計算了這兩個分子的各個激發(fā)態(tài)的能量

3、和分子電子態(tài)之間的躍遷偶極矩，計算結果表明在低能量范圍內這兩個分子皆只有一個電荷轉移態(tài)(第一激發(fā)態(tài))，第二激發(fā)態(tài)與第四激發(fā)態(tài)分別是BDPAS分子和BDBAS分子的最強雙光子吸收態(tài)。因此在考慮脈沖激光與分子相互作用時采用三能級模型來描述這兩個分子的電子能級結構。在Dalton程序包下，進一步計算得到了這兩個分子的靜態(tài)雙光子吸收截面，并且通過與激光相互作用后的得到的動態(tài)雙光子吸收截面進行了比較。
　　對于飛秒量級脈沖在有機分子中傳播的

4、過程，采用預估校正的時域有限差分法(FDTD)求解全波矢 Maxwell-Bloch方程組，對超短脈沖與這兩種分子體系的共振雙光子吸收相互作用過程進行了模擬，得到的結果中顯示出了明顯的光限幅行為。同時我們還初步對分子的動態(tài) TPA截面進行了計算。
　　對于納秒量級脈沖在有機分子 BDPAS中傳播的過程，由密度矩陣方程，利用分子體系內部遲豫時間結構，采用絕熱近似，得到速率方程，并與傍軸波動方程聯(lián)立求解，對該分子進行模擬。模擬結果表明

5、，納秒量級長脈沖在BDPAS分子中的主要光限幅機制主要是由基態(tài)到第一激發(fā)態(tài)與第一激發(fā)態(tài)到最強雙光子吸收態(tài)之間的兩步雙光子吸收。脈沖的長度、分子介質厚度及密度等都對光限幅效應產生較大的影響。納秒量級長脈沖與分子介質相互作用中的動態(tài)雙光子吸收截面計算結果比靜態(tài)雙光子吸收截面大得多，進一步證明長脈沖與有機分子介質相互作用時主要發(fā)生兩步雙光子吸收。
　　最后本文以以一維不對稱π共軛分子體系（DBASVP分子）為介質，在雙光子共振條件下，從