飛秒激光改性硅材料的物理機理及其性質研究.pdf

1、本文主要研究了飛秒激光改性（微構造）硅的過程及其物理機理，并對飛秒激光構造的硅微納結構和材料的性質進行了系統(tǒng)的研究。
　　我們分別在空氣、氮氣、六氟化硫和真空環(huán)境下，采用穩(wěn)態(tài)及瞬態(tài)光譜技術對飛秒激光與硅相互作用過程中產(chǎn)生的羽流進行了深入研究，弄清了羽流的產(chǎn)生和演化過程，進而揭示了飛秒激光改性硅材料的物理機理。并且，我們采用雙溫模型對作用過程中硅表面的熱力學過程進行了模擬，為解釋飛秒激光刻蝕這一復雜物理過程提供了參考。通過研究，我們

2、可以清晰地描繪出飛秒激光微構造硅的微觀過程。飛秒激光作用后，硅表面自由電子濃度在幾十飛秒之內(nèi)即達到了峰值(～1027/m3);電子溫度在100 fs之內(nèi)也達到了最大值，這一最大值在105 K的量級。這一溫度已經(jīng)遠遠超出電子脫離硅表面所需的溫度(～3.7×104K)。這意味著將有大量電子逃逸，導致硅表面產(chǎn)生很強的靜電場。未逃逸的高能電子把能量傳遞給晶格，使晶格溫度迅速升高，大約1 ps之內(nèi)，晶格溫度就超過了硅的熔點(1683 K)。晶格快

3、速升溫導致超快相變發(fā)生，這會導致局部快速膨脹而致使大量材料從表面移除，其中包含大量硅原子和一價硅離子，在表面靜電場的作用下，硅離子獲得了更大的逃逸速度。逃逸的粒子迅速在表面形成了等離子體羽流，這一過程發(fā)生的時間早于0.2 ns。之后，羽流在膨脹過程中，會受到背景氣體限域效應的作用，導致膨脹速度減緩;另外，羽流膨脹過程中的劇烈碰撞引起背景氣體電離。除此之外，限域效應還會使一部分脫離的硅材料再沉積到硅表面，從而影響后續(xù)激光脈沖與表面的相互作

4、用，在這種反饋機制，或者說孵化效應下，在不同氣氛中形成了略有不同的微結構。
　　然后，為了弄清楚飛秒激光微構造硅的光電性質以及材料內(nèi)載流子的微觀動力學過程，我們研究了微構造硅的光致發(fā)光性質，并探討了其內(nèi)光生載流子的遷移和復合過程。微構造硅的發(fā)光峰位于530 nm，這源于表面硅納米晶結構。硅納米晶核和表面氧化層界面上的氧缺陷形成表面束縛態(tài)，其位于帶尾，具有約14 meV的寬度。這些表面態(tài)能夠束縛載流子，導致載流子輻射復合。光致發(fā)光的

5、衰減曲線符合拉伸指數(shù)衰減函數(shù)，時間常數(shù)在1-2 ns左右，這也表明其為缺陷發(fā)光。我們建立了載流子遷移模型來闡述微構造硅的發(fā)光機制及載流子的遷移過程，光生載流子的運動過程很復雜，包括遷移、束縛、再激發(fā)、再束縛、被非輻射復合中心捕獲等一系列動態(tài)過程。由于載流子的這一復雜運動過程，非輻射復合會受到載流子濃度的影響。因此，我們將非輻射復合系數(shù)表示成關于載流子濃度的函數(shù)，以此為基礎建立了熒光衰減的數(shù)學模型。該模型的擬合結果與實驗結果非常吻合;最終

6、我們得到結論，與載流子濃度相關的非輻射復合過程是光致發(fā)光按拉伸指數(shù)衰減的根本物理原因。溫度和非輻射復合中心的密度都能夠影響非輻射復合的強度。
　　在前面研究的基礎上，我們利用飛秒激光對微構造硅進行刻蝕直接得到了摻雜硫元素的硅納米顆粒，這部分工作是前面工作的延伸。與純硅納米顆粒相比，摻硫硅納米顆粒的反射、透射和吸收性質有所不同;硫摻雜的硅納米顆粒在近紅外區(qū)域的吸收稍強。接著，我們研究了硅納米顆粒的光致發(fā)光性質，其發(fā)光譜為從450 n